源进军广边军，与燕将元行钦展开血战。激战之中，李嗣源七箭射中元行钦，自己也被元行钦一箭射中大腿，负伤苦战。元行钦力竭不支，最终请降。李嗣源爱惜其勇，将元行钦收为养子。后来李存勖听闻元行钦骁勇，将其索要到自己麾下，成为自己的心腹猛将。
天祐十三年（916年），李存勖与梁将刘鄩大战于故元城。李嗣源亲率三千骑兵，鼓噪呐喊，奋力冲杀，与李存勖大军内外夹击，大破梁军。战后他乘胜进军，接连攻占磁州、洺州、相州等后梁重镇，改任相州刺史。同年九月，沧州守将毛璋归降晋军，李嗣源奉命前往沧州安抚毛璋，不久之后，出任安国军节度使，出镇邢州，独当一面。
天祐十四年（917年），契丹大军大举围攻幽州，守将周德威遣使飞骑告急，幽州危在旦夕。朝堂诸将多有顾虑，李嗣源力排众议，坚决主张出兵救援，主动请命，愿领五千精锐突骑作为先锋。李存勖于是命李嗣源会同符存审、阎宝，于易州会师，合力驰援幽州。
李嗣源仔细研判敌我态势，定下“潜行溪涧，袭其不备”的作战方略。大军翻越险峻的大房岭，沿着山间溪涧向东迂回挺进。行军途中，屡屡遭遇契丹骑兵拦路阻击，李嗣源与养子李从珂身先士卒，拼死血战，接连击退契丹的数次截击，大军一路苦战推进，抵达距离幽州城外六十里处。
就在此时，契丹大批骑兵突然杀至。李嗣源毫不畏惧，纵马冲入敌阵，挥舞铁槌奋勇搏杀，所向披靡，生擒契丹队帅。晋军将士受主将鼓舞，全线进击，大败契丹大军，成功解除幽州之围。同年九月，李嗣源班师回朝，受封检校太保，地位愈发显赫。
天祐十八年（921年），李嗣源联合河中节度使朱友谦、昭义节度使李嗣昭、沧州节度使符存审、定州节度使王处直、天平节度使阎宝、大同节度使李存璋、新州节度使王郁、振武节度使李存进、同州节度使朱令德，联署三次上表劝进，恳请李存勖登基称帝，各位藩镇各献数十万货币财物，作为建国登基的资费，然而三次劝进都被李存勖婉言拒绝。
同年十月，李嗣源在戚城大破梁将戴思远，斩获首级两万级。凭借赫赫战功，升任蕃汉内外马步副总管，加授同平章事衔，跻身河东最高军政核心集团。
后唐同光元年（923年），河东基业已然大成，李嗣源调任横海军节度使，镇守沧、景一带，手握方面重兵。四月，李存勖于邺都正式登极称帝，建国号为唐，史称后唐，是为后唐庄宗。新朝肇建，大行封赏，李嗣源以赫赫军功，进拜检校太傅，加兼侍中，位列重臣，荣宠一时。
此时梁、唐两国主力大军，正于黄河沿岸犬牙交错、长期对峙，战事胶着，胜负难分。后梁一路兵马猛攻泽州，兵锋凌厉，晋南局势吃紧；祸乱再起，潞州守将李继韬举城叛降后梁。潞州乃是河东东南门户，一旦落入梁人之手，河东腹地便门户洞开，庄宗李存勖忧心忡忡。
军情危急之下，李存勖召来李嗣源密议破局之策。李存勖谋划出奇兵，远袭郓州，直插梁军侧翼，斩断梁军黄河战线的右臂，打乱对方整体部署。此计风险极高，郓州地处梁境腹地，远离唐军主力，孤军深入，稍有不慎便会全军覆没。李嗣源深知此役的凶险，却毅然领受重任。他亲自挑选五千步骑精锐，趁着夜色渡过济水，趁梁军防备松懈，发动突袭，一举攻破郓州。奇袭大获全胜，李嗣源因功授天平军节度使，坐镇郓州，扼守山东要地。
同年九月，后梁名将王彦章率领大军直扑郓州，意图夺回这处战略要点。李嗣源令养子李从珂统领骑兵出城迎击，两军大战于递坊镇。李从珂骁勇善战，大破梁军前锋，生擒梁将任钊以下三百余人。王彦章进攻受挫，无力继续强攻郓州，只能引军退守中都。
十月，战机成熟，李存勖亲率大军自杨刘渡黄河，直抵郓州，以李嗣源为全军先锋，挥师进击中都。唐军攻势凌厉，迅速攻破城池，生擒梁国大将王彦章。
拿下中都之后，帐下诸将大多主张稳扎稳打，建议先攻取青州、齐州、徐州、兖州等山东诸州，步步蚕食，再伺机进逼大梁。众将皆认为大梁是后梁国都，城防坚固，不宜冒进。唯独李嗣源力排众议，提出大胆的奔袭之策：梁军主力尽数被牵制在黄河前线，汴梁内部空虚，应当舍弃缓攻，长驱直入，直取后梁都城，一举覆灭梁国。
李存勖采纳此计。李嗣源亲率前军，日夜兼程，倍道急进，马不停蹄向汴州疾驰。十月初九日，大军兵临汴州城下，即刻挥军攻城。后梁朝廷众叛亲离，大势已去，梁帝朱友贞绝望自杀；梁将王瓒打开开封丘门，出城献城归降。立国十余年的后梁就此灭亡。
战后，李存勖迁都洛阳，论功行赏，擢升李嗣源为中书令，位极人臣，成为后唐朝堂军功第一的元勋。
同光二年（924年），李存勖于洛阳南郊举行祭天大典，昭告天下，并且特赐李嗣源铁券，许诺免其死罪，以示皇帝的信任与恩宠。不久，潞州发生兵变，叛将杨立据城作乱。李嗣源领兵前往平叛，迅速击破乱军，生擒叛首杨立，平定潞州之乱。平叛功成，朝