乱罪名讨伐李磷，李白也牵连入狱，长流夜郎，中途遇赦放回，就一直流寓南方。
上元二年（761），李白听说太尉李光弼率军镇临淮，豪气顿生，忘记了自己已是六十一岁高龄，立即北上，准备从军。不幸在途中病倒，只好寄居于当涂县令族叔李阳冰处，第二年就在那里病逝了。
李白的思想是儒、道、侠三者的糅合，他的诗歌，也就充满着三者带来的矛盾。他思想的基调是儒家济苍生、匡社稷的祖训，他的“日为苍生忧”（《赠清漳明府侄聿》），与杜甫的“穷年忧黎元”（《自京赴奉先县咏怀五百字》）是一样的；他的追求是“长风破浪会有时，直挂云帆济沧海”（《行路难》）；他的信念是“天生我材必有用”（《将进酒》）；他的个性是“安能摧眉折腰事权贵，使我不得开心颜”（《梦游天姥吟留别》），这就构成了李白诗歌健康向上的基调。
李白是才高八斗的大诗人，狂放不羁，自视极高，看不惯宫廷和官场的黑暗。但他又极为天真，完全不懂得官场的人情世故，所以在朝廷仅短短的三年，就被唐明皇很体面地以“赐金放还”的借口赶出了京城，实际上是赶出了政治圈子。
李白为我们留下了一千多首诗歌，其中以五、七言歌行最为著名，如《蜀道难》《将进酒》《梁甫吟》《行路难》《襄阳歌》《梦游天姥吟留别》《宣州谢朓楼饯别校书叔云》《扶风豪士歌》《古朗月行》《月下独酌》《战城南》等。他不太喜欢受格律的束缚，所以五、七言律诗相对少一些，甚至失粘失对，如《夜泊牛渚》《登金陵凤凰台》，但神韵天成，不失为律诗中的上品。他的七言绝句成就极高，堪称古今第一，传世名篇极多，如《望庐山瀑布》《望天门山》《早发白帝城》《黄鹤楼送孟浩然之广陵》《山中问答》《峨眉山月歌》《赠汪伦》等，都是七绝中的精品。
他深受道家思想的影响，尤其是在理想遭到挫折时，道家所鼓吹的神仙世界，就成为他向往的地方。而神仙世界的缥缈恍忽、奇幻迷离，成为构成他诗歌浪漫主义特色的重要因素。